g-C3N4,的发展历史

      石墨相氨化碳(g-C3N4)是近年来快速发展的一种新型光催化剂，被广泛应用于光催化降解污染物、光催化分解水产氧、光催化还原CO2、光催化有机合成和光催化杀菌等领域。2009年，Wang等首次报道g-C3N4,在可见光及牺牲剂存在条件下能够光催化分解水，分别制备氢气和氧气，自此，g-C3N4基光催化材料迅速成为光催化领域的一种常用半导体材料。g-C3N4的历史可以追溯到19世纪30年代由Berzelius 和Liebig 发现的一种均三嗪类线性聚合物,名为 melon,实为氮化碳高分子衍生物。1922年,Franklin]以 Hg(CN)₂和 Hg(SCN) ₂,等为前驱体，通过热解过程制备出一种无定形的氮化碳。1989年，Liu和Cohen通过理论计算发现奥尔发-C3N4是一种超硬材料，其硬度与金刚石相当，且具有良好的导热性能。

      1996年，Teter和Hemley利用第一性原理对C;N4的结构进行系统性的计算分析，提出a相、B相、c相(立方相)、p相(准立方)和g相(石墨相)五种相结构，其中前四种均为具有良好化学稳定性和热稳定性的超硬材料，而g-C3N4则是常温常压下最稳定的软质相。直到2006年，g-C3N4才被逐渐应用于多相催化领域。研究者们通常出道认为 g-C3N4是一种以七嗪环(C6N7)为结构单元的二维聚合物，如图3-1所示。

                                                                                                                                             g-C3N4,的基本性质和制备方法

      作为一种聚合物丰导体，作为一种聚合物半导体，g-C3N4:具有诸多特点。其带隙约为2.7eV，导带底和价带顶位置分别在-1.1V和+16V(VS.NHE)左右，因此可以作为可见光光催化剂应用于很多光催化反应中110.1。其导带底位置较水的还原电势更负，也较CO2转化为碳燃料的还原电势更负，因此在制备太阳燃料方面具有一定的优势。g-C3N4分子结构中含有类芳烃结构的 C-N杂环,因而具有良好的热稳定性,在空气中600℃下仍然可以稳定存在。g-C3N4具有良好的化学稳定性，在水、乙醇、N N二甲基甲酰胺、四氢呋喃、乙醚、甲苯及稀的酸、碱等多种溶剂中均可稳定存在。由于具有类似于石墨的层状结构，理想单层结构的g-C3N4的比表面积理论值可高达 2500m2.g-1。g-C3N4,制备成本较低，且其仅含有碳和氮这两种地球上含量丰富的元素,因此可以通过简单方法对其组成进行微调。此外，8-C3N 的聚合物属性不仅使其在分子水平上的改性和表面功能化更加容易,也使其物理结构具有充分的柔性，可以作为较好的载体负载各种无机纳米粒子，有利于g-CN4基复合材料的制备。聚合物氮化碳可以通过热缩聚一些低成本的富氮前驱体来简单地制备，这些前驱体包括但不局限于氰胺、双氰胺、三聚氰胺、硫脲和尿素等，如图 3-2和表 3-1所示。

      此外，也有少量的研究报道用电化学沉积法和溶剂热法制备 g-C3N4。然而，用传统方法制备的氮化碳材料通常光催化效率较低。众所周知,半导体的光生电子和空穴的复合过程(约为 10-9s)比表面催化反应过程(10-8~10-1s)要快得多，这就导致大多数载流子被浪费，从而降低太阳能转化效率。因此，构建复合光催化剂对于改善氮化碳材料的电荷分离和扩展其光吸收能力具有重要的意义。同时，反应物分子或离子的吸附和活化以及产物分子的脱附是影响表面催化过程的关键因素,故还需要通过有效的策略来改进光催化剂的表面性质，促进表面催化反应。

产品展示

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